iPhoneのカメラAppの基本的な使い方

iPhoneの写真の同期設定がiTunesでできない

iCloudフォトがオンです

iTunesからiPhoneの同期設定ができないという事は「iCloudフォトがオンです」と表示された状態ではないでしょうか。

つまり、iPhoneの写真ライブラリはiCloudフォトライブラリと同期中(同一化)しているので、PCから勝手に写真を消さず、iPhoneもしくはiCloudフォトライブラリから削除しなければならないという設定になっているという訳です。
iPhoneと写真が同期できるのはiCloudかiTunesのどちらか一方を指定する必要があります。
両方から写真の同期を行う事はできません。
もしiTunesから同期することを優先したいのであれば以下の設定で進めて下さい。